“领军青年科学家成果”专题丨太原理工大学荆洁颖教授:稠环芳烃选择性加氢的催化调控策略——机理、挑战与展望
- 2026-06-09 20:20:55
1. 提出了基于“轨道能级匹配”的“热力学-动力学接力控制”的深层机理
本文突破了传统研究仅关注“强化学吸附活化”的局限，深入解析了PAHs加氢中热力学限度与动力学路径的竞争关系。基于d带中心理论，阐明了活性位点电子结构通过改变轨道杂化强度（波函数重叠程度）进而调控反键态填充水平的微观机制。文章提出通过精准修饰，将中间体吸附强度锁定在Sabatier最优区间，在动力学上实现“分子活化”与“产物脱附”的速率平衡，为解决高活性与高选择性之间的固有矛盾提供了理论依据。
2. 提出了针对选择性调控的活性金属“几何-电子”协同调控机制
区别于传统综述按催化剂组分（如贵金属/非贵金属）罗列的模式，本文创新性地建立了基于调控机制的系统性框架。将调控策略划分为活性位点本征属性调控（利用合金化、尺寸效应及SMSI调控d带中心与几何系综）与反应微环境物理调控（利用载体孔道限域及氢传输通道）。这一框架清晰界定了电子/几何结构与传质/空间效应在选择性控制中的差异化贡献，多维度揭示了PAHs选择性加氢的复杂构效关系。
3. 提出了“过渡态择形”与“动态柔性限域”相结合的筛选策略
针对PAHs加氢网络中反应物与产物分子尺寸变化微小、传统刚性孔道难以实现精确筛分的难题，本文提出了利用“过渡态择形”进行精准调控的前瞻性观点。进一步结合MOFs/COFs等新型材料特性，提出了利用柔性孔道的动态适应性，通过空间限域效应特异性地推高非目标路径（如深度加氢或大体积异构体）的过渡态能垒，从而在动力学上实现对特定反应路径的精准阻断。
4. 揭示了基于“氢溢流效应”的时空解耦加氢机制
针对单一活性位点难以兼顾“氢气高效活化”与“底物弱吸附”的矛盾，本文系统论述了利用氢溢流实现加氢反应时空解耦的策略。文章提出了构建空间分离但功能协同的“双位点体系”（产氢中心-吸附中心），利用活性氢跨界面长程迁移机制，将加氢反应转移至非活性的载体表面进行。这不仅从根本上克服了金属位点上的竞争吸附难题，更为实现PAHs加氢过程的精准时空控制提供了新的设计思路。
赵东旭1,2, 田涛1,2, 张雨1,2, 荆洁颖1,2, 李文英1
1. 太原理工大学 省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室，山西 太原 030024; 2. 太原理工大学 化学与化工学院，山西 太原 030024
赵东旭，田涛，张雨，等.稠环芳烃选择性加氢的催化调控策略：机理、挑战与展望[J].洁净煤技术，2026，32（2）：65−81.ZHAO Dongxu，TIAN Tao，ZHANG Yu，et al. Catalytic regulation strategies for selective hydrogenation of polycyclic aromatic hydrocarbons: mechanisms, challenges and perspectives[J].Clean Coal Technology，2026，32（2）：65−81.
稠环芳烃; 选择性加氢; 吸附构型; 择形催化; 氢溢流
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图1 热力学动力学耦合机制
图2 萘在不同Ni−MoS2−X−θs催化剂上的吸附能与吸附构型[21]
图3 菲加氢反应动力学网络[22]
图4 台阶位点的比例随颗粒直径的变化[43]
图5 喹啉在Pt表面的吸附构型和吸附能[51]
图6 在Pd/ZnO催化剂上蒽选择性加氢至对称八氢蒽的催化机理[63]
图7 单个Pt颗粒转移到载体上的电子数随颗粒尺寸变化示意[73]
图8 不同沸石的孔道结构[80]
图9 反应物（6−氯喹啉）与一级产物（6−氯−1,2,3,4−四氢喹啉）在不同金属及碳载体上的吸附[110]
荆洁颖，女，山西襄汾人，太原理工大学教授，博士生导师，山西省三晋英才支持计划青年优秀人才，山西省高等学校优秀青年学术带头人，山西省优秀博士学位论文获得者，曾赴美国莱斯大学、伍斯特理工学院、瑞典梅拉达伦大学进行学习交流，入选国际清洁能源拔尖创新人才培养项目。主要致力于碳基能源低碳转化制高品质燃料、CO2捕集及原位催化转化过程中C—O、C—H、C—N化学键催化活化及定向重构等关键科学问题的研究。主持国家级、省部级科研项目10余项，发表论文60余篇，授权国家发明专利9件，转化3件，出版专著1部，研究结果获山西省自然科学二等奖。
策划丨白娅娜
责编丨刘雅清
编辑丨李莎
审核丨白娅娜
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