自工业革命以来，人类活动排放的大量温室气体（如CO2和CH4）引发了全球气候变暖和极端天气频发等严重环境问题。中国作为全球碳排放最大的国家，提出了“2030年前碳达峰”目标，积极推动绿色低碳转型。在此背景下，甲烷干重整反应（DRM：CH4 + CO2 → 2CO + 2H2）作为一种能同时利用两种温室气体的技术，具有优化能源结构、提高资源利用效率的潜力。然而，传统热催化DRM反应存在反应温度高、催化剂易积碳和烧结等问题，而光催化DRM则受限于光吸收效率低和量子效率低等问题。为克服上述局限，光热协同催化技术应运而生，它结合了光催化与热催化的优势，可在较低温度下实现高效反应。催化剂的理性设计是关键，其中Ni基催化剂因成本低、活性高而被广泛研究，而CeO2和ZrO2因其优异的氧储存能力、热稳定性和光响应特性，成为理想的载体材料。通过Ce-Zr掺杂，可以调控催化剂电子结构、改善反应路径、抑制积碳，从而提升DRM性能。因此，深入研究Ce-Zr掺杂对Ni基催化剂在光热催化DRM反应中的微观机制，具有重要的科学意义和应用价值。
太原理工大学牛俊天课题组和重庆大学冉景煜课题组基于密度泛函理论（DFT），系统研究了Ce-Zr掺杂对Ni/Ce1-xZrxO2催化剂在甲烷干重整（DRM）反应中的光热协同催化性能的影响。研究构建了Ni13团簇负载于Ce1-xZrxO2（x = 0, 1/4, 1）(111)表面的模型，模拟了热催化条件下CH4的逐步脱氢、CH物种转化以及H2和CO生成过程。结果表明，Ce-Zr掺杂优化了催化剂表面的电荷分布，降低了CH4脱氢反应的能垒，尤其是Ni/Ce1/4Zr3/4O2表现出最优的催化活性。在CH物种转化路径中，氧辅助脱氢路径（CH + O → CHO → CO + H）相较于深度裂解路径（CH → C + H）具有更低的能垒，有利于抑制积碳。为进一步模拟光热催化条件，研究引入了外加电场以模拟光生载流子效应。结果发现，电场增强了载体向Ni活性金属的电子转移，改变了中间体的吸附构型和过渡态能量，显著降低了反应能垒。随着电场强度增加（最高至-1.0 eV/Å/e），CH4脱氢各步骤的能垒持续下降，部分吸热反应转变为放热或热中性，氧辅助脱氢路径更为有利，H2生成能垒也从0.629 eV降至0.487 eV。研究揭示了光生载流子通过调控催化剂电子结构、优化反应路径和降低能垒，实现了光热协同增强DRM反应效率的微观机制。该工作为高效抗积碳光热催化剂的理性设计提供了理论依据。
图1 Ni/Ce1-xZrxO2催化DRM反应研究概要图
图2 Ni/Ce1/4Zr3/4O2在不同电场强度下的电荷转移
（a）
图3 (a) 热催化；(b) 光热催化条件下甲烷脱氢反应的能量变化
这篇文章为破解传统甲烷干重整反应中催化剂易积碳、稳定性差的核心瓶颈提供了全新的光热协同催化策略，为高效光热催化剂的理性设计、推动温室气体资源化利用提供了助力。
该研究受到国家自然科学基金、山西省基础研究计划等项目的资助。
牛俊天，太原理工大学电气与动力工程学院副教授，在CO2能源资源化与CH4高效转化研究方面以第一作者或通讯作者发表SCI论文50余篇（先后入选ESI高被引论文5篇，其中单篇总引用次数≥100次的6篇），文章总引用2400余次（H-index 27, Google Scholar）。现在担任国际学术期刊《Carbon Neutrality》（Springer & 上海交通大学主办）与《DeCarbon》（Elsevier & 重庆大学主办）青年编委。主持国家自然科学基金项目1项，省部级项目6项。曾担任“第十届国际煤燃烧会议”中“Carbon Capture Utilization & Storage”分会场的共同主席以及“2025低碳科学国际会议”中“Clean and Efficient Utilization of Energy”分会场的共同主席。曾获中国工程院主办期刊《Frontiers in Energy》2023年度优秀论文奖。入选2025年斯坦福全球前2%顶尖科学家榜单（World’s Top 2% Scientists）。
DeCarbon创刊于2023年，是一本专注于低碳科学的国际学术期刊，由重庆大学和爱思唯尔出版集团共同出版。重庆大学廖强教授和新加坡国立大学John Wang院士共同担任主编，编委团队由来自9个国家低碳科学领域的顶尖学者组成。
DeCarbon作为一个多学科交叉的有关低碳科学前沿问题的交流平台，主要报道可再生能源、环境、先进材料和可持续发展领域的重大科学突破和显著技术进步，旨在解决碳净零排放、高效能源储存和转换、能源收集和利用、清洁环境和长期可持续性道路上的重大挑战和障碍，服务于“碳达峰”和“碳中和”战略目标的实现。论文内容包括基础科学、应用研究、新能源技术开发和应用、环境保护、功能材料和绿色制造，有关政策、脱碳技术经济学和循环经济等相关领域。
DeCarbon期刊已被ESCI、EI、Scopus、DOAJ国际知名数据库收录，入选中国科技核心期刊。
详情请浏览期刊网站：
https://www.sciencedirect.com/journal/decarbon
原文链接：https://doi.org/10.1016/j.decarb.2025.100131
(Photothermal synergistic empowerment of Ni/Ce1-xZrxO2 catalyst for DRM: Photothermal coupling regulation and product generation mechanism）
