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太原理工大学闫翎鹏、亥姆霍兹研究所刘超联合中科院苏州纳米所骆群:三维交联导电碳点网络实现柔性有机太阳能电池效率提升和机械增韧

2026-03-27 21:45:24

三维交联导电碳点网络实现柔性有机太阳能电池效率提升和机械增韧

题目：Resilient 3D Cross-Linked Conductive Carbon Dot Networks for Efficient Flexible Organic Solar Cells With Enhanced Photoelectrical-Mechanical Stability

作者：Xin Wang, Fumao Mu, Xiaoke Zhang, Jintao He, Zhuo Chen, Weitao Qi, Yuxuan Lei, Weifeng Liu, Kunpeng Guo, Hua Wang, Lingpeng Yan, Chao Liu, Qun Luo, Yongzhen Yang

DOI：10.1002/cnl2.70145

链接：https://doi.org/10.1002/cnl2.70145

第一作者：王欣，穆富茂

通讯作者：闫翎鹏，刘超，骆群

单位：太原理工大学

研究背景

柔性有机太阳能电池（OSCs）因其轻质、可溶液加工及与卷对卷（R2R）印刷兼容等优势，在可穿戴能源、柔性电子等领域展现出广阔的应用前景。随着活性层材料的快速发展，单结OSCs的光电转换效率（PCE）已突破20%。然而，当器件走向柔性应用时，面临的核心挑战已从效率转向稳定性——特别是如何在反复弯折的机械应力下，维持各功能层尤其是电子传输层（ETL）的结构完整性与电学性能。

理想的ETL材料需要兼具高效的电子传输能力和优异的机械柔韧性。然而，传统材料存在明显短板：无机材料（如ZnO）虽导电性良好，但本征脆性大，弯折易产生裂纹；聚合物材料（如聚乙烯亚胺，PEI）虽柔韧，但导电性差且机械强度不足，其成膜主要依赖弱的分子间作用力，缺乏稳固的化学网络。如何在单一材料体系中协同优化光电性能与机械稳定性，是实现柔性OSCs商业化必须突破的瓶颈。

成果介绍

太原理工大学闫翎鹏、亥姆霍兹研究所刘超博士联合中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所骆群团队提出了一种创新的分子设计策略：将富含羧基/羟基的零维碳点（CDs）与含氨基的聚乙烯亚胺（PEI）通过氢键和共价键交联，构筑了一种新型三维（3D）导电网络（CDs:PEI）。该导电网络中，纳米尺度的CDs作为刚性交联节点，不仅构建了连续的导电通道，显著提升了ETL的导电性与厚度宽容性，还能在受力时有效耗散应力，大幅增强薄膜的机械韧性。基于CDs:PEI的柔性OSCs实现了16.24%的光电转换效率，并在5 mm弯曲半径下弯折10000次后，仍能保持91.5%的初始效率，展现出远超纯PEI基器件（51.6%）的弯折稳定性。该工作为R2R制造高性能、高机械稳定性的柔性光伏器件提供了一种可靠的界面解决方案。该成果以“Resilient 3D Cross-Linked Conductive Carbon Dot Networks for Efficient Flexible Organic Solar Cells with Enhanced Photoelectrical-Mechanical Stability”为题发表在高水平期刊 Carbon Neutralization 上。

本文亮点

1. 首次构建CDs:PEI三维交联导电网络：通过CDs表面的-COOH/-OH与PEI的-NH₂间的协同氢键与共价作用，形成致密3D网络，同时解决了聚合物ETL导电性差与机械强度不足的难题。

2. 效率与柔韧性双突破：基于CDs:PEI的柔性OSCs实现16.24%的PCE，弯折10000次后效率保持91.5%，远优于纯PEI对比器件。

3. 优异的厚度耐受性：当ETL厚度增至25 nm时，CDs:PEI基器件仍能保持最佳效率的97%，而PEI基器件仅剩62%，展现出对大面积加工的适应性。

4.揭示纳米交联点增韧机制：发现均匀分散的CDs作为物理交联点，可有效限制PEI链段滑移、均匀分散应力，从根本上抑制了弯折引发的微裂纹产生与扩展。

本文要点

要点一

设计理念——从界面电荷调控到体相网络构筑

图1：PM6、L8-BO、PC₆₁BM、PEI及CDs:PEI的分子结构（a）、表面静电势（b）及静电势分布（c）。CDs的引入增强了界面静电相互作用。

研究团队首先通过分子静电势（ESP）计算确认了设计思路。如图1所示，纯PEI的负电荷分布比例为40.46%，而CDs:PEI提升至44.21%，与活性层材料L8-BO（正电荷区域72.27%）形成更强的互补静电吸引，有利于界面接触。结构上，CDs作为刚性节点，通过氢键和共价键与PEI链段交联，构建了稳定的3D网络。该网络既能利用CDs的共轭结构提供电荷传输通路，又能通过可逆氢键耗散机械能，从而协同优化电学与力学性能。

要点二

CDs:PEI的结构与成膜特性

图2：CDs的TEM (a, b) 及CDs:PEI的TEM (c)；CDs与CDs:PEI的FTIR (d)、XPS全谱(e)及高分辨C1s (f)、O1s (g)、N1s (h)谱图；(i) ζ电位。证实了复合材料的成功制备与强相互作用。

通过TEM、XPS、FTIR等手段证实了CDs:PEI的成功合成与结构特征。如图2所示，CDs在PEI基体中保持单分散球形，尺寸约7 nm。FTIR谱中出现的酰胺键特征峰（~1650 cm^-1, ~1550 cm^-1）证实了CDs的-COOH与PEI的-NH₂间的共价交联。XPS分析显示，复合后质子化氮比例由11%增至42.1%，ζ电位从PEI的+6.52 mV变为-0.39 mV，证实了电荷转移与强相互作用。

要点三

优化活性层微观结构与电荷传输

图3：(a, b) PEI和CDs:PEI的AFM图；(c)接触角与表面能；(d-f)活性层的GIWAXS分析；(g) ETL透过率；(h)电子器件的J-V曲线。CDs:PEI优化了活性层堆积并显著提升导电性。

AFM表明（图3a-b），引入CDs后薄膜仍保持光滑平整（Rms~0.664 nm），接触角测试（图3c）表明其表面能显著提高（70.97 vs. 57.05 mN·m^-1），与活性层的浸润性更佳。GIWAXS测试表明（图3d-f），活性层在CDs:PEI上展现出更有序的分子堆积：更小的π-π堆积距离（3.66 Å）、更窄的半峰宽和更大的相干长度，有利于电荷传输。光学性能方面（图3g），CDs:PEI薄膜在300–1000 nm范围保持高透过率。电学测试显示（图3h），CDs:PEI的垂直电导率（1.08×10^-6 S/cm）较纯PEI（8.23×10^-7 S/cm）提升了31%，直接证明了3D导电网络的优势。

要点四

光伏性能与厚度耐受性

图4：(a) J-V曲线；(b) EQE谱图；(c) PCE统计分布；(d) PCE随ETL厚度的变化。CDs:PEI器件实现了更高效率与优异的厚度耐受性。

基于CDs:PEI的柔性OSCs（结构PET/AgNWs/ETL/PM6:L8-BO:PC₆₁BM/MoO₃/Al）取得了16.24%的最高PCE，显著高于纯PEI（15.15%）和纯CDs（9.92%）基器件，且与高性能ZnO基器件（16.19%）相当（图4a-c）。更重要的是，CDs:PEI展现出卓越的厚度耐受性：当ETL厚度增至25 nm时，其PCE仍保持最佳值的97%，而PEI基器件已衰减至仅62%（图4d）。这一特性对于大面积R2R生产中的膜厚均匀性控制至关重要。

要点五

卓越的弯折稳定性与增韧机制

图5：(a)弯折测试示意图；(b)不同弯折半径下PCE随循环次数的演化；(c,d)弯折前后的J-V曲线；(e)10000次弯折后归一化参数衰减。CDs:PEI器件展现出卓越的弯折稳定性。

弯折稳定性是柔性器件的核心指标。如图5所示，在5 mm弯曲半径下弯折10000次后，CDs:PEI基柔性OSCs仍保有初始PCE的91.5%，而PEI基器件仅剩51.6%。且在不同弯曲半径（1–5 mm）下，CDs:PEI基器件的性能衰减均远小于PEI基器件。

图6：不同弯曲半径下弯折10000次后，PEI与CDs:PEI薄膜(a-c)及完整器件(d-f)的光学显微镜图像。

研究团队进一步通过微观形貌表征揭示了性能差异的根源。如图6所示，在弯折半径从5 mm减小至1 mm的过程中，纯PEI薄膜表面逐渐出现明显的划痕和条纹，机械损伤随弯折加剧而累积；而CDs:PEI薄膜在所有弯折程度下均保持均匀致密的表面。当考察完整的器件（含活性层）时，趋势更为显著：PEI基器件的表面损伤随弯折半径减小急剧恶化，而CDs:PEI基器件始终保持相对均匀的形貌。定量研究表明，在3 mm半径弯折5000次后，纯PEI薄膜已形成密集的裂纹网络，且裂纹密度随CDs掺杂浓度增加而系统性地降低。当CDs浓度为2.0 mg/mL时，薄膜表面几乎无宏观裂纹，仅存极细微缺陷。

图7：(a,b) PDMS/CDs:PEI薄膜拉伸前后照片；(c)不同拉伸应变下PEI与CDs:PEI薄膜的光学显微镜图像。CDs:PEI展现出优异的应变耐受性。

拉伸测试进一步证实了CDs:PEI的本征增韧效果。如图7所示，在0%–80%的拉伸应变下，纯PEI薄膜在10%应变时即出现明显线性裂纹，20%–80%应变下裂纹迅速扩展交织，应变耐受性差。相比之下，CDs:PEI薄膜在10%和20%应变时仍保持光滑，仅出现极微小裂纹；直至应变超过40%才出现明显裂纹，且扩展缓慢。

图8：弯折10000次后PEI（a）和CDs:PEI（b）的光学显微镜图像；（c）弯折变形机理示意图。CDs作为交联点抑制裂纹，保障结构完整。

其机理在于（图8）：纯PEI分子链主要呈无规线团构象，依赖链间物理缠结维持结构稳定，弯折应力下易发生相对滑移甚至解缠结，导致宏观裂纹产生。而CDs作为物理交联点，通过氢键/共价作用与PEI链段形成稳定的三维网络，有效限制PEI链的过度滑移与断裂，促进应力在更大范围内均匀耗散。因此，即使在显著弯折后，CDs:PEI基柔性OSCs仍能保持结构连续性与完整性，无可见宏观裂纹。

本文小结

研究团队成功开发了一种基于碳点（CDs）与聚乙烯亚胺（PEI）通过氢键和共价键交联形成的三维导电网络CDs:PEI，并用作柔性有机太阳能电池的电子传输层。该设计巧妙地将高导电性的CDs作为交联节点，在PEI基体中构建了连续的电荷传输通道，同时有效耗散机械应力，协同解决了传统聚合物ETL导电性差、机械强度不足的核心难题。

基于CDs:PEI柔性OSCs实现了16.24%的高效率和高的机械稳定性，并展现出两大突出优势：

1. 卓越的厚度耐受性：25 nm厚度下仍保持97%的最佳效率，为大面积R2R加工提供了关键工艺窗口。

2. 优异的机械稳定性：弯折10000次后效率保持91.5%，远优于纯PEI器件，归因于CDs交联网络对链段滑移的有效抑制和应力耗散。

该工作不仅提供了一种高性能、高可靠的柔性界面材料，其“刚柔并济”的3D网络设计理念也为开发面向可穿戴和柔性电子领域的下一代光电器件开辟了新路径。

作者介绍

第一作者

王欣

太原理工大学材料科学与工程学院硕士研究生，导师闫翎鹏副教授、骆群研究员，主要从事柔性有机太阳能电池大面积凹版印刷制备及性能提升研究。

第一作者

穆富茂

太原理工大学材料科学与工程学院硕士研究生，导师闫翎鹏副教授，主要从事量子点基功能材料的开发及其光伏应用研究。

通讯作者

闫翎鹏

太原理工大学材料科学与工程学院副教授，硕士生导师。主要从事有机太阳能电池稳定性提升和界面材料开发等领域的研究。在Nature Communications、Advanced Materials、Advanced Functional Materials、Advanced Science、Carbon Neutralization等期刊发表SCI论文60余篇，授权国家专利8项、PCT专利4项。现任期刊Carbon Neutralization、EcoEnergy和《发光学报》青年编委。主持国家自然科学基金、中国博士后科学基金、山西省科技合作专项和山西浙大新材料与化工研究院科研项目等多项国家和省部级重点课题，荣获山西省级青年人才、山西省科学技术二等奖和山西省优秀博士学位论文。

通讯作者

刘超

2013年和2016年先后获得南昌大学学士及硕士学位，2022年获德国埃尔朗根-纽伦堡大学博士学位。目前任职于德国亥姆霍兹埃尔朗根-纽伦堡再生能源研究所，主要从事高效稳定有机太阳能电池及有机/钙钛矿叠层器件的构筑、表征与机理研究，包括利用高通量平台探究界面工程和活性层形貌对有机太阳能电池稳定性的影响，并探索有机电池与钙钛矿叠层器件的潜力。至今已累计发表学术论文49篇，其中以第一作者或通讯作者在Nature Communications、Advanced Materials、Energy & Environmental Science、Advanced Energy Materials、Advanced Functional Materials等期刊及会议上发表论文10篇。

通讯作者

骆群

中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所研究员，中国科学技术大学纳米技术与纳米仿生学院博士生导师。从事印刷光电功能材料、器件及可靠性研究。迄今在Nature Energy、Nature Photonics、National Science Review、Advanced Materials等期刊发表研究论文100余篇，授权国家发明专利20余项。

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光伏领域

(1) Roll-to-Roll Printed Composite Transparent Electrode with AgNWs Networks/Ag Grid Finger and Self-Masking Insulation Protection Layer for Large-Area Monolithic Flexible Organic Solar Cells. Nature Communications, 2026, DOI: 10.1038/s41467-026-70740-5.

(2) Improved Damp Heat and Thermal Cycling Stability of Organic Solar Cells. Nature Energy, 2025, 10: 1439-1449.

(3) Inverted Organic Solar Cells with An in Situ-derived SiOxNy Passivation Layer and Power Conversion Efficiency Exceeding 18%. Nature Photonics, 2025, 19(2): 195-203.

(4) A Simultaneous Synergistic Protection Mechanism in Hybrid Perovskite–Organic Multi-junctions Enables Long-term Stable and Efficient Tandem Solar Cells. Energy & Environmental Science 2025, 19(4):1137-1147.

期刊介绍

发展历程

2022年7月17日

期刊首刊发布仪式

2023年3月10日

期刊编委会在中国国际钠离子电池前沿技术与产业发展论坛期间举办

2023年3月11日

高级编委聘任仪式在中国国际钠离子电池前沿技术与产业发展论坛上举行

2023年5月

被国际知名学术期刊数据库DOAJ收录

2024年3月10日

助力第二届中国国际钠离子电池前沿技术与产业发展论坛

2024年4月16日

被ESCI数据库收录

2024年9月20日

助力2024纳米材料与器件创新发展大会

2024年11月16日

助力2024世界青年科学家峰会 新能源技术论坛

2025年6月18日

获得首个影响因子=12

2025年7月18日

被EI数据库收录

2025年8月16日

被Scopus数据库收录

2025年8月21日

助力2025全省特种电池材料与技术重点实验室正式启动

2025年11月26日

2026年3月24日

入选新锐分区（原中科院分区）

Carbon Neutralization是温州大学与Wiley共同出版的国际性跨学科开放获取期刊，立志成为综合性旗舰期刊。期刊于2022年创刊，名誉主编由澳大利亚新南威尔士大学Rose Amal院士担任，主编由温州大学校长赵敏教授和温州大学碳中和技术创新研究院院长侴术雷教授担任，编委会由来自11个国家和地区的28名国际知名专家学者组成，其中编委会19位编委入选2025年度全球“高被引科学家”。且期刊已被ESCI、Scopus、EI、CAS、DOAJ数据库收录，入选为中国科技期刊卓越行动计划二期高起点新刊，并于2025年获得首个影响因子 12 。

Carbon Neutralization重点关注碳利用、碳减排、清洁能源相关的基础研究及实际应用，旨在邀请各个领域的专家学者发表高质量、前瞻性的重要著作，为促进各领域科学家之间的合作提供一个独特的平台。