(纯计算)太原师范学院/山西师范大学/中科院高能所Phys. Rev. B: 二维金属-有机框架Cu3(CO)6的各向异性超导性

作为一类典型的二维材料，二维金属-有机框架（2D-MOFs）的特征是由金属离子和有机配体通过配位键自组装形成高度有序的晶体网络结构。由于其独特的特征，如可调结构、可改变的能带、可定制的表面成分、大表面积、高孔隙率、不同的官能团、磁性态、拓扑态和超导性，2D-MOFs为电子、自旋电子器件、磁学、催化、气体分离、化学电阻传感和能量存储的应用开辟了新的途径。大多数2D-MOFs表现出较差的导电性，因为它们的配位键通常具有较弱的电子耦合，这阻碍了相邻位点之间的有效电荷跳跃。

在此研究中，受Cu₃(CS)₆单层超导性的理论预测及其类似氧对应物Cu₃(CO)₆单层的成功实验实现的启发，作者对Cu₃(CO)₆单层中的声子和电子-声子耦合机制进行了全面的理论研究。第一性原理计算表明，这种定义明确的2D-MOF是一种临界温度为16.5 K的超导体。这种强大的超导性是由强电子-声子耦合（λ=0.72）驱动的，主要是由低能声子（由Cu和O原子主导）与费米能级附近的电子态（由Cu d_xy,x2−y2和O s+p_x,y轨道形成）之间的强相互作用引起的。此外，研究发现Cu₃(CO)₆单层表现出以单个各向异性能隙为特征的Bardeen-Cooper-Schrieffer（BCS）超导态。这项研究在2D-MOFs中的发现突显了在这类有前景材料中探索超导性的巨大潜力。

图3 (a) 费米面上单层Cu₃(CO)₆的动量分辨电子-声子耦合参数λ_nk，具有相应的归一化分布ρ(λ_nk)；(b) 在5 K时费米面上的动量分辨超导能隙Δ_nk，具有相应的归一化分布ρ(Δ_nk)；(c) Cu₃(CO)₆单层各向异性超导能隙Δ_k的能量分布随温度的变化；(d) 计算出的超导态准粒子态密度

图4 Cu₃(CO)₆单层的电子磁化率的 (a) 实部(静态或裸露)χ'(q)和 (b) 虚部(费米嵌套函数)χ''(q)

【相关文献】