太原理工大学《Langmuir》:多重结工程耦合局部伯努利效应,强化传质高效光催化制过氧化氢

2026-05-19 18:30:08

1成果简介

过氧化氢（H₂O₂）是环境友好型氧化剂与可再生能源载体，太阳光驱动光催化合成H₂O₂为替代传统高能耗、高污染蒽醌法提供了绿色路径。然而，光催化体系常受限于反应物传输慢、光生载流子复合快、产物脱附受阻等低效传质问题，协同调控上述过程仍是领域难点。

本文，太原理工大学郭绍晖、张献明团队在国际期刊《Langmuir》发表题为“Enhanced Mass Flow for the Improvement of Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production Based on Multiple Junction Engineering and Local Bernoulli Effect”的论文，第一作者为硕士生赵伟。研究通过分步沉积策略，设计并制备出花球状Au/Ni-MOF/CdS三元光催化剂，将局域伯努利效应与多重结工程相结合，协同优化光催化产H₂O₂全过程的物质传递与电荷迁移。

值得注意的是，该Au/Ni-MOF/CdS三元光催化剂在可见光下展现出5564 μmol g^-1 h^-1的超高过氧化氢产率，同时在室外自然太阳光下仍保持2132.88 μmol g^-1 h^-1的稳定产率。同时具备优异的光响应与电荷分离能力，瞬态光电流密度显著优于单一组分，实现300-800 nm全光谱吸收。此外，该催化剂还表现出出色的结构稳定性，经过12 h循环测试与14 h室外自然光反应后，晶体结构与催化活性无明显衰减。令人印象深刻的是，该体系通过多重结工程耦合局域伯努利效应，同步强化载流子分离与界面传质，实现了催化动力学与传质动力学的双重提升。

1.催化剂设计与制备思路

研究以二维Ni-MOF为基底，采用两步原位负载构建三元复合体系：（1）采用NaBH₄还原法，在Ni-MOF纳米片表面负载尺寸可控的Au NPs；（2）通过油浴原位沉积，将CdS纳米颗粒精准锚定在Au/Ni-MOF表面，实现三组分组装与紧密界面接触。

该花球分级结构形成微纳通道，可触发局域伯努利效应，显著强化催化剂-液界面的反应物与产物传质；同时在界面构筑Au/Ni-MOF肖特基结与CdS/Ni-MOF II-型异质结，建立多通道电荷转移路径，高效分离并定向迁移光生载流子，抑制复合。

2图文导读

图1. Au/Ni-MOF/CdS三元材料的制备与微观结构表征。（a）两步沉积法制备复合材料的示意图；（b）、（c）、（d）复合材料的扫描和投射图像；（e-j）复合材料的eds图像。

SEM与TEM证实材料保持Ni-MOF花状形貌，HRTEM清晰显示CdS（001）、（110）晶面与Au（111）晶面的晶格条纹；EDS面扫表明C、O、Ni、S、Cd、Au元素均匀分布，三元体系成功合成。

图2. 复合材料的宏观结构表征。

XRD确认Ni-MOF、六方CdS与Au的特征结构；FT-IR表明负载Au与CdS后，Ni-MOF骨架与官能团保持完整；XPS结合能系统性偏移，直接证明组分间发生强界面电荷转移。

图3. 伯努利效应过程演示、光电性质分析及电子转移机制。

COMSOL有限元模拟证实，花球通道内流体流速提升、静压降低，局域伯努利效应有效加速H₂O与O₂的对流传输；UV-Vis漫反射表明，Au/NiMOF/CdS实现300-800 nm全光谱吸收；Tauc图则直接证明Ni-MOF与CdS形成了Ⅱ-型异质结；另外瞬态光电流测试表明复合材料具有显著的可见光响应。原位XPS直接表明了复合材料在反应过程中的电子转移情况。

图4. 光催化性能及对比。

复合材料展现了最高的产H₂O₂的性能以及稳定性，对比近五年文献报道的MOF基光催化剂，本文展现出来的性能优势突出。

图5. 户外光催化实验与性能展示。

在室外自然太阳光持续光照下，产率稳定达2132.88 μmol g^-1 h^-1，且稳定性测试表明催化活性无明显降低，复合催化剂结构保持稳定。

3小结

总而言之，本研究以二维花球状Ni-MOF为基底，通过分步沉积策略原位负载Au纳米颗粒与CdS组分，成功构建了Au/Ni-MOF/CdS三元复合光催化剂。该策略将多重结工程与局域伯努利效应有机结合，同步强化光生载流子分离与界面反应物传质效率，有效解决了传统MOF基光催化体系传质受限、载流子复合严重、可见光利用不足等关键问题，为高效、稳定光催化过氧化氢绿色合成提供了新的设计思路与可行方案。