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上海理工马忠/太原理工左志军/上海交大罗柳轩Applied Catalysis B: 高分散Pt单原子用作PEMWE高效析氢催化剂

  • 2026-03-27 17:19:20
上海理工马忠/太原理工左志军/上海交大罗柳轩Applied Catalysis B: 高分散Pt单原子用作PEMWE高效析氢催化剂

第一作者:种兆楠

通讯作者:罗柳轩,左志军,马忠

通讯单位:上海理工大学,太原理工大学,上海交通大学

论文DOIdoi.org/10.1016/j.apcatb.2026.126503

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近日,来自上海理工大学马忠特聘教授、太原理工大学左志军教授和上海交通大学罗柳轩助理研究员等研究团队共同合作报道了一种利用空间限制效应制备高单原子密度的铂单原子材料并用于质子交换膜电解槽(PEMWE)阴极析氢反应。在实际的PEMWE中,工作温度为80℃时,2.3 V的槽压下实现了5 A cm-2的高电流密度和131.6 A mgPt-1的质量活性。在60℃、1 A cm-2 的条件下稳定运行100小时,电压衰减仅为0.1 mV h-1。相关成果以“Space-confined synthesis of highly dispersed platinum on Mo2C enables efficient acidic hydrogen evolution”为题,于2026130日发表于Applied Catalysis BEnvironment and Energy杂志。

背景介绍

金属单原子催化剂因其极高的原子利用效率和金属中心周围独特的电子微环境成为电催化领域极具前景的候选材料之一。金属碳化物因其具有良好的耐腐蚀性、高导电性以及类似金属的电子特性使它们成为理想的单原子催化剂载体。然而,在大多数情况下,金属碳化物倾向于形成大颗粒,与此同时在高温处理(>800℃)过程中,杂原子(如PtRuIr)也容易在这些碳化物上迁移和团聚从而较难形成单原子。因此,在金属碳化物表面实现金属原子高分散掺入,尤其是实现较高的单原子密度,仍然是一项重大挑战。

本文亮点

1. 利用空间限域效应制备了一种碳化钼表面高度分散铂材料(PtSA-Mo2C@C)。

2. 多孔碳的孔道限域效应有利于在碳化钼上形成高分散的铂单原子,高分散铂的密度达到了17%

3. PtSA-Mo2C@C在酸性析氢反应中表现出优异的活性和稳定性,2.3 V的槽压下实现了131.6 A mgPt-1的质量活性,并在1 A cm-2的条件下可以稳定运行100小时。

4. PtSA-Mo2C@C催化剂表面析氢反应的决速步从Heyrovsky转变为Tafel路径。

图文解析

1. PtSA-Mo2C@C催化剂的制备与表征

要点1. PtSA-Mo2C@C单原子Pt成功嵌入Mo2C晶格中样品的晶粒尺寸分布均匀,颗粒尺寸仅为2-3 nm

要点2. 空间限域效应多孔碳的孔道限域效应提升了单原子铂的形成,高分散铂的密度可以达到17%

2. PtSA-Mo2C@C催化剂在PEMWE中的性能

要点1. 优异的析氢活性:工作温度为80°C时,PtSA-Mo2C@C催化剂达到5 A cm-2的电流密度电压仅需2.30 V,而商业Pt/C催化剂则为2.65 V;在2.3 V时,PtSA-Mo2C@C的质量活性为131.6 A mgPt-1,约为商业Pt/C催化剂(12.1 A mgPt-1)的10倍。

要点2. 持久的稳定性:60℃、1 A cm-2的条件下可以稳定运行100小时,电压衰减仅为0.1 mV h-1而相同条件下商业Pt/C作为阴极催化剂的衰减率约为0.3 mV h-1

3. 析氢反应机理

要点1. 费米能级调控PtSA-Mo2Cd带中心(-2.01 eV)比Mo2Cd带中心(-0.75 eV)更远离费米能级,表明在PtSA-Mo2C表面上氢吸附吉布斯自由能更小。

要点2. 调变HER反应路径DFT计算表明,相较于Mo2C@C催化剂,在PtSA-Mo2C@C催化剂表面,HER的反应路径从Volmer-Heyrovsky路径转变为Volmer-Tafel路径,从而具有更高的析氢反应活性。

作者介绍

罗柳轩,上海交通大学机械与动力工程学院助理研究员、博士生导师,上海市海外高层次青年人才。于西安交通大学获学士学位、上海交通大学获博士学位,后于香港科技大学做博士后研究。长期从事电催化剂设计与制备、能源纳米材料结构合成、二次电池电极材料研发、表界面电化学研究、燃料电池及电解槽关键部件研发等领域的研究工作。共发表SCI期刊论文80余篇,其中以第一/通讯作者在JouleACS NanoApplied Catalysis B: Environment and EnergyACS Catalysis等期刊发表论文20余篇,被引2200余次、h指数28。共获已授权国家发明专利10项,另有6项实审中。作为负责人主持国家自然科学基金青年项目、上海市自然科学基金青年项目、上海市关键技术研发计划课题、中国博士后科学基金面上项目等。担任Fuel Cells副主编、Exploration青年学术顾问、Frontiers in Chemistry评审编辑,Nano Materials ScienceMaterials Reports: EnergyCarbon NeutralizationChinese Chemical Letters等期刊青年编委,以及ScienceScience AdvancesAdvanced Functional MaterialsACS Catalysis等期刊审稿人。获中国汽车工程学会科技进步一等奖(排名8/15),获香港创新科技署创新及科技基金研究人才库(RTH-ITF)资助,获上海市博士后日常经费资助。

左志军,太原理工大学煤科学与技术省部共建国家重点实验室培育基地教授/副主任。先后承担国家自然科学基金3项和省部级项目11项,参与国家863973计划、中日国际合作、重点基金等项目。在本学科权威期刊ScienceJ. Am. Chem. Soc.Energy Environ. Sci.ACS Catal.AIChE J.等发表论文100余篇,研究方向集中于煤炭清洁高效利用、煤层气利用以及新能源发展等能源与节能环保相关领域,多相催化反应的催化试验和理论研究;绿色能源关键材料等。

马忠,上海理工大学材料与化学学院特聘教授,博士毕业于上海交通大学,随后于加拿大滑铁卢大学从事博士后研究。主要从事电化学催化和能源储存相关材料的开发和应用。至今以第一和通讯作者共发表30余篇学术论文,包括Angew. Chem. Int. Edit.Energy Environ. Sci.Appl. Catal. B-Environ. Energy, Adv. Funct. Mater.等,被同行他引超过2000余次。获授权专利7项。主持完成国家自然科学基金青年项目1项,加拿大Mitacs基金项目1项。

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