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【MgH2】太原理工大学刘光教授团队《JAC》液相合成高稳定氢化/脱氢循环的Mg-Nb纳米复合材料用于储氢

2026-03-26 03:40:03

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太原理工大学化学与化工学院刘光教授团队在《Journal of Alloys and Compounds》杂志上发表了一篇题为“Liquid-phase synthesis of Mg-Nb nanocomposites with highly stable hydrogenation/dehydrogenation cycling for hydrogen storage”的文章。

本研究将液相还原与Nb催化剂掺杂相结合，以合成Mg-Nb纳米复合材料，从而实现优异的储氢性能。表征结果表明，Nb在随后的氢化/脱氢过程中可以转变为NbH2，纳米级Nb结构通过抑制Mg/MgH2颗粒的粗化，有助于结构稳定性并改善循环耐久性。Nb/NbH2作为活性催化物种，加速了氢的扩散，延长了Mg-H键，并减少了Mg与H之间的相互作用，最终增强了MgH2的储氢性能。

Liquid-phase synthesis of Mg-Nb nanocomposites with highly stable hydrogenation/dehydrogenation cycling for hydrogen storage

液相合成高稳定氢化/脱氢循环的Mg-Nb纳米复合材料用于储氢

摘要

氢化镁（MgH2）被认为是最有前景的固态储氢材料之一。然而，由于热力学稳定性低、反应动力学缓慢以及循环过程中颗粒逐渐粗化，其实际应用仍然受限。为了解决这些问题，采用液相原位生长策略合成了一种化学计量可调的镁-铌纳米复合材料。优化结果显示，Mg-Nb（10:1）复合材料表现出优异的储氢性能，在239.5℃时释放氢气，储氢容量为6.17 wt%。在300℃时，该复合材料在15分钟内释放了5.72 wt%的H2，而氢吸附可以在室温下开始。值得注意的是，经过100次氢化/脱氢循环后，容量保持率仍达到99.98%，显示出其卓越的循环稳定性。测得的脱氢活化能降低至85.38 kJ/mol，约比纯MgH2（162.54 kJ/mol）降低47.5%。机理研究表明，Nb5+优先被还原，并作为Mg的成核和生长位点，使Mg能够与Nb均匀分布相互作用。这种结构不仅提供了丰富的活性位点和氢扩散通道，还能有效抑制氢化/脱氢过程中Mg/MgH2基体的团聚和生长。此外，在氢化/脱氢过程中形成NbH相，显著促进氢原子的吸附和解离，从而优化材料的储氢性能。

(a) Mg-Nb (x:1) 的合成工艺示意图（x = 40, 20, 10）；(b) XRD 图谱 (c) SEM 图像 (d) Mg-Nb (10:1) 的 TEM、HAADF 图像及 Mg 和 Nb 的元素分布图

(a) CR-Mg 和 Mg-Nb(x:1) 的 TPD 曲线及其相应的初始脱氢温度和氢容量；(b) Mg-Nb (10:1) 和 (c) CR-Mg 的等温脱氢曲线；(d) CR-Mg 和 Mg-Nb (10:1) 的 TPA 曲线；(e) Mg-Nb (10:1) 和 (f) CR-Mg 的等温吸氢曲线

不同加热速率下 (a) Mg-Nb(10:1) 和 (b) CR-Mg 的 DSC 脱氢曲线；(c) 相应的 Kissinger 图

(a) Mg-Nb (10:1) 脱氢动力学模型图；(b) 在不同温度下其与 R2 模型的相关性；(c) CR-Mg 动力学模型图；(d) 在不同温度条件下其与 A2 模型的相关性

(a) 不同反应阶段 Mg-Nb (10:1) 的 XRD 图谱和 (b) XPS 图谱

（a–d）不同阶段 Mg-Nb (10:1) 的高分辨透射电子显微镜（HRTEM）图像及相应的放大区域；（e）Mg-Nb (10:1) 经 100 次氢化/脱氢循环后的透射电子显微镜（TEM）、高角环形暗场（HAADF）图像及 Mg 和 Nb 元素分布图

Mg-Nb (10:1) 复合材料在氢吸收和脱附过程中的相变示意图

结论

通过自下而上的原位液相生长方法合成的 Mg-Nb (10:1) 纳米复合材料显著提高了 MgH2 的储氢性能。掺入Nb使起始脱氢温度从325.8°C降低至239.5°C，下降了86.3°C，同时实现了6.17 wt%的氢释放容量。在300°C时，Mg-Nb (10:1)在15分钟内释放了5.72 wt%的H2，并在室温下也能实现氢吸附。氢化活化能从75.08 kJ/mol下降至37.75 kJ/mol，而脱氢活化能从162.54 kJ/mol下降至85.38 kJ/mol。该材料表现出优异的循环稳定性，100个循环后仍保持99.98%的容量。机理分析表明，Nb/NbH2起催化活性位点的作用，促进氢原子的吸附和解离。它还为镁纳米颗粒的原位生长提供了成核位点，从而实现更分散的生长，减少循环过程中聚集的可能性。与此同时，Nb的界面效应提供了额外的氢扩散通道，从而增强了镁氢化物的储氢性能。

参考文献格式

Xin X Y, Xiao Y, Li W Y, et al. Liquid-phase synthesis of Mg-Nb nanocomposites with highly stable hydrogenation/dehydrogenation cycling for hydrogen storage. Journal of Alloys and Compounds 1040 (2025) 183676.

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2025.183676