太原理工大学杨江峰/王丽&怀柔实验室山西研究院刘佳奇:高效、可再生氯改性金属有机框架的设计及CH₄/N₂分离应用

近年来，甲烷（CH₄）/氮气（N₂）分离的性能瓶颈与优化策略，正成为煤层气富集技术领域的核心研究方向。当前卤素修饰的MOFs材料已能将CH₄/N₂选择性提升至10以上，这一进展主要得益于卤素原子对孔道微环境的精准调控，极大增强了主体框架对CH₄分子的特异性相互作用。与传统未改性MOFs相比，经过氯、溴等卤素官能团修饰后，材料的孔道极性和尺寸更匹配CH₄分子的吸附特性：既保留了MOFs可调孔结构与可设计化学性质的优势，又能通过卤素基团与CH₄的强相互作用，实现对CH₄的优先吸附，显著提升分离选择性。但常规改性多数往往聚焦于静态吸附性能的提升，对材料脱附再生能力关注不足，导致多数高性能材料在反复吸附脱附循环中，吸附容量快速衰减，难以维持长期稳定的分离效果，限制了材料的实际应用。

最近，太原理工大学杨江峰、王丽&怀柔实验室山西研究院刘佳奇等采用氯功能化的精准修饰策略，可以在提升CH₄/N₂分离性能的同时，让改性后的MOFs既保留优异的CH₄/N₂选择性，又具备快速完全再生的能力，进而实现分离效率与循环稳定性的协同提升，为低浓度煤层气富集提供兼具高性能与实用性的新型吸附材料。

图1.氯功能化精准修饰策略示意图

该工作设计合成了氯功能化MOFs:PCP-IPA-Cl，缓解了CH₄/N₂选择性不足和再生难度大两大问题。对比PCP-IPA与PCP-IPA-Cl对CH₄和N₂的吸附研究发现，氯化改性显著增强了分离性能，CH₄/N₂选择性从5.4提升至9.0。穿透实验进一步证实PCP-IPA-Cl具有优异的动态分离能力，且仅需简单的氦气吹扫即可在5分钟内实现材料再生，展现出优异的再生效率与循环稳定性。研究结果表明，PCP-IPA-Cl是一种极具潜力的可再生吸附剂，可用于从低浓度煤层气中高效富集甲烷。

图2.在50:50（V/V）条件下连续5个循环的CH₄/N₂中PCP-IPA-Cl穿透与脱附曲线

王丽，博士，讲师。2017年毕业于太原理工大学化学工程与工艺专业，获工学学士学位；2022年毕业于太原理工大学化学工程与技术专业，获工学博士学位。2021.01-2022.01，受国家留学基金资助，赴德国杜塞尔多夫大学Christoph Janiak教授课题组联培。2022.07起在太原理工大学化学工程与技术学院工作。主要研究方向为多孔材料的合成及改性对于CO₂和N₂O的吸附分离性能的研究。近年来以第一作者或第一通讯作者在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Edit., Adv Sci., Sci. China Chem.等国内外重要的化学化工和分离材料类研究期刊发表学术论文10余篇，作为第一和第二发明人授权中国发明专利3项以及作为第一发明人申请公开专利4项。

刘佳奇，博士，副研究员。2021年毕业于太原理工大学化学工程与技术专业，获工学博士学位；2021—2023年在中国科学院先进技术研究院从事博士后研究；2023年6月起在怀柔实验室山西研究院工作。主要研究方向为多孔材料的设计合成、结构调控及小分子气体吸附分离性能研究，重点面向低浓度煤层气中CH₄富集、CO₂捕集、低碳烃等分离体系。近年来以第一作者、共同第一作者或通讯作者在Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Sci.、Chem. Sci.、AIChE J.等期刊发表学术论文20余篇，其中第一作者/共同第一作者论文10余篇；授权中国发明专利4件。

杨江峰，教授，博士生导师，入选国家级青年人才项目，山西省三晋人才C类，山西省委联系服务专家；2012年获得太原理工大学工学博士学位；2014年在美国新墨西哥州立大学访问学者；2015年评为副教授，2020年评为教授。主要研究方向为：非常规天然气的富集与提纯；基于温室气体减排的捕集与回收；多孔材料制备与气体吸附分离研究等。迄今为止在Nat. Commun., Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Edit.等刊物发表SCI收录论文160余篇（引用4300余次），申请中国发明专利48件，授权29件，其中8件发明专利实现成果转化。

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